我校在电催化碳氮偶联反应合成酰胺领域取得新进展

近日，我校材料科学与工程学院吴玉程教授课题组在电催化小分子转化领域取得最新进展，相关研究成果“Balancing Intermediates Formation on Atomically Pd-Bridged Cu/Cu₂O Interfaces for Kinetics-Matching Electrocatalytic C-N Coupling Reaction” 发表于国际知名学术期刊《Angewandte Chemie International Edition》。

随着全球能源需求的持续增长、化石燃料的过度使用，导致CO₂气体大量排放，加剧温室效应，对地球生态系统构成严重威胁。发展清洁能源技术是应对这一挑战的有效途径。利用电催化还原反应将CO₂与含氮小分子直接转化为高附加值化学品，可以有效缓解温室效应，为传统高碳排放的化工生产路线提供可持续的替代路径，具有广阔的应用前景。

尿素（CO(NH₂)₂）作为一种最简单的酰胺，广泛用于农业氮肥和化工生产。与传统高能耗的Bosch-Meiser工艺相比，电催化还原CO₂与NO₃^-直接生成尿素提供了一种绿色、可持续的合成途径。然而，当前电催化合成尿素面临的主要挑战是C-N耦合反应动力学缓慢，制约了尿素合成的活性和选择性，使其难以满足实际应用需求。

针对上述问题，我校吴玉程教授团队的王岩教授、张剑芳博士后与香港城市大学张文军教授、安徽师范大学王鹏教授团队合作，通过原位电化学重构Pd₁-Cu₂Te纳米片，成功制备出一种原子级Pd桥接的Cu/Cu₂O（Pd₁-Cu/Cu₂O）催化剂。在电催化合成尿素反应中，该催化剂展现出31.8mmol h^-1g_cat.^-1的尿素产率和42.2%的法拉第效率，且在100小时的连续运行过程中保持了优异的稳定性。此外，Pd₁-Cu/Cu₂O催化剂还首次实现了苯胺与CO的C-N耦合反应，生成乙酰苯胺的产率高达1021.2mmol h^-1g_cat.^-1，法拉第效率为23.7%。这一突破不仅展现了该催化剂在尿素合成中的优越性，也为其在高附加值化学品合成中的应用提供了重要参考。

图1Pd₁-Cu/Cu₂O催化剂的形态表征

图2Pd₁-Cu/Cu₂O催化剂的结构表征

原位光谱分析和理论计算表明，Pd₁-Cu/Cu₂O催化剂中的Pd-Cu双位点能够调控CO₂和NO₃^-的还原动力学，有效平衡关键中间体CO和NH₂的生成，并显著降低C-N耦合反应能垒，从而促进高效尿素合成。这种杂原子桥接策略不仅为理解C-N键形成机制提供了新的视角，还为发展高效电催化C-N耦合体系开辟了新途径。

图3Pd₁-Cu/Cu₂O电催化C-N偶联机理分析

上述研究全面依托先进能源与环境材料国际科技合作基地、清洁能源新材料与技术学科创新引智基地（111计划）、安徽省先进纳米能源材料国际科技合作基地、先进功能材料与器件安徽省重点实验室等国家级、省部级科研平台，相关研究工作得到了国家自然科学基金、安徽省重点研发计划项目、安徽省自然科学基金、中国博士后基金、中央高校基本科研业务费专项等支持。

论文链接:https://doi.org/10.1002/ange.202503011

（王岩/文 张剑芳/图 罗来马/审核）

责任编辑：程婷婷

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