我校化学与化工学院多相催化团队在国际顶级期刊发表二氧化碳催化转化最新研究成果

近日，我校化学与化工学院多相催化团队与中国科学技术大学、日本国立富山大学合作，在二氧化碳催化转化方向取得新进展，创下二氧化碳加氢制液体燃料的单程收率世界纪录。相关成果发表在国际顶级期刊《Nano Letters》上，我校为论文第一单位，化学与化工学院张利君资格副教授、中国科学技术大学赵建康特任副研究员为论文共同第一作者，曾杰教授、日本国立富山大学Noritatsu Tsubaki院士等为共同通讯作者。研究工作得到了国家杰出青年科学基金、国家重点研发计划、腾讯基金会科学探索奖等项目的支持。

二氧化碳分子具有较高的热力学稳定性和显著的化学惰性，其活化过程本身极具挑战。由于二氧化碳加氢生成液体燃料是一个放热反应，直接提高反应温度不仅会降低二氧化碳的平衡转化率，还会降低目标产物的选择性。在二氧化碳加氢过程中，尤其在高温时，逆水煤气变换反应难以避免，会导致一氧化碳选择性升高，副产物甲烷的选择性常常超过15%。为抑制C1副产物的选择性，人们开发了多种方法，如疏水封装、引入碱金属添加剂、掺杂电子调节剂等，但这些催化剂往往受限于较低的二氧化碳转化率，致使液体燃料收率有限。截止到该工作报道之前，二氧化碳加氢制液体燃料的单程收率未超过30%。

（二氧化碳加氢性能）

（催化剂结构演变）

（反应路径与机理研究）

为了突破收率瓶颈，曾杰教授团队开发了一种熔盐辅助策略，构建了富含界面位点的铁锌催化剂，实现了高达31.7%的二氧化碳加氢制液体燃料单程收率世界纪录，经过500小时的连续运行，该催化剂的性能依然保持稳定。机理研究表明，碳化物与一氧化碳插入路径的协同作用促进了碳链增长。铁基催化剂中，锌元素的引入一方面会增加表面氧空位数量，促进二氧化碳的活化。另一方面，铁-锌形成的界面作为一氧化碳非解离吸附位点，提供了一氧化碳插入的碳链增长新路径，从而有效抑制了一氧化碳和甲烷等C1副产物的生成。研究工作深化了对二氧化碳加氢反应的理解，为后续的催化剂设计提供了理论依据。

论文链接：https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.5c00150

（撰稿：张利君 审核：韩新亚 黄宇弦 张苒 黄敏)

标签：催化剂  氧化碳  燃料