中国科大揭示燃煤过程中锂同位素分馏机制
来源:中国科学技术大学 时间:2025-02-28 14:24:22
近日,我校肖益林教授研究团队与美国宾夕法尼亚大学、南京大学、郑州大学、暨南大学以及山西能源学院合作对中国典型燃煤电厂内锂(Li)富集机制和Li同位素分馏机制进行了详细解析,揭示了煤燃烧过程中的Li同位素分馏过程。这一成果为全球燃煤电厂的Li排放的追踪和量化提供了创新方法和工具。相关研究以“Modeling Li isotope fractionation during the coal-combustion process and evaluating its capacity as an environmental tracer”为题发表在最新出版的国际地学知名期刊《化学地质学》(Chemical Geology)上。
近年来,研究人员在全球多个地区的煤炭样品中发现了异常高的Li含量,这些高Li煤炭主要分布在中国、美国、俄罗斯等国家,部分煤层的Li含量甚至达到了工业开采的经济价值。尤其是我国作为世界上最大的煤炭生产国和煤炭消费国,这一发现为我国Li资源的多元化获取提供了新途径,同时也推动了煤炭资源综合利用的研究进展。与此同时,燃煤电厂是全球主要的能源供应来源之一,也是人类活动中重要的Li排放源。特别是使用富Li煤炭的电厂,其Li排放量更为显著。作为一种潜在的有毒元素,Li在环境中的积累可能对生态系统和人类健康产生不利影响。因此,如何有效追踪和监测燃煤电厂的Li排放,成为环境科学研究的重要课题。近年来,Li同位素因其出色的示踪能力,在污染研究领域取得了重要突破。然而,在利用Li同位素示踪燃煤电厂的Li排放前,必须深入解析煤炭燃烧过程中Li同位素的行为和分馏机制。
研究团队对中国三个典型燃煤电厂内的原煤底灰、飞灰以及烟囱排放物进行了矿物、形貌以及Li同位素的测试分析。结果显示,燃煤电厂对大气中Li的输入有一定的贡献,并且由于锅炉燃烧方式和除尘装置的差异,导致循环流化床锅炉的排放成为环境Li污染的重要贡献者。此外,燃煤电厂内发生了显著的Li同位素分馏,高温锅炉内Li的挥发导致底灰中重Li同位素的亏损,而轻Li同位素主要凝结在飞灰上,从而使大气排放物具有较重的Li同位素组成。基于质量平衡计算,本研究中电厂排放进入大气的δ7Li值高达+17.8‰。
图1 三个电厂(PC-H、PC-X和CFB-H)的ESPs/FFs段Li同位素分馏的瑞利模型。
为进一步精确追踪环境中的燃煤电厂源Li,研究团队对三个电厂冷凝过程中的Li同位素分馏行为进行瑞利分馏模拟(图1)。结果表明,三个电厂具有相同的分馏系数(α=1.0044),瑞利分馏曲线预测,随着Li在烟气中所占比例(fSE)的降低,大气排放物的Li同位素组成将趋于更重。研究团队基于Li元素的分配行为和Li同位素分馏行为,构建了一个定量框架,系统描述了煤燃烧过程中的Li同位素分馏过程。该框架可根据原煤的初始同位素组成,预测大气排放物的同位素组成,该研究为全球燃煤电厂Li排放的追踪和量化提供了重要的理论依据。
文章第一作者为中国科学技术大学博士研究生陈静,通讯作者为肖益林教授,其他合作者包括宾夕法尼亚大学Jack G. Murphy博士,中国科学技术大学刘桂建教授,特任副研究员王洋洋、谭东波,郑州大学付彪研究员,暨南大学王儒威副教授,山西能源学院王晓霞讲师和南京大学仝凤台工程师。该项工作得到中国科学院战略先导专项(B)(XDB18000000),国家自然科学基金(42230304, 42073003)和山西能源学院高层次人才引进项目(ZB-2023010)的联合资助。
论文链接:https://doi.org/10.1016/j.chemgeo.2025.122631
(地球和空间科学学院、科研部)