吴欣教授团队与合作者开发了基于大环离子对组装体的净水材料

近日，药学院吴欣教授团队与悉尼科技大学菲利普·A·戈尔‌‌（Philip A. Gale）教授﹑阿威罗大学维克多·费利克斯‌‌（Vítor Félix）教授合作，成功开发了基于四脲大环（ClTU）的水中亚微米尺度离子对聚集体，展示了一种高效且简便的策略用于自来水中有毒阴离子的去除。相关成果以“Trapping Anions within Stacks of Tetra-Urea Macrocycles”为题，在线发表在Journal of the American Chemical Society杂志。

目前，人工合成受体的水中阴离子配位化学主要依赖于金属配位和离子对作用。相比之下，基于氢键或其他偶极相互作用的电中性受体则有助于优化阴离子选择性，为多组分离子对的共组装提供了更多可能。然而，多数水溶性中性阴离子受体需要复杂的结构设计和繁琐的合成，水溶性基团的引入尤其增加了合成难度。此外，即使成功设计出在水中结合阴离子的受体，其受体-阴离子复合物的水溶性导致难以从水中将目标阴离子分离。在避免使用有害的有机溶剂进行液液萃取的前提下，不溶于水的阴离子受体大多无法应用于水中的阴离子分离。因此，开发便捷、高效且环保的阴离子分离策略成为当务之急。

针对上述挑战，研究团队提出了一种基于大环阴离子受体的离子对自组装策略，成功实现高效阴离子去除。研究人员将不溶于水的四脲大环阴离子受体（ClTU）以纳米聚集体的形式分散于水中，并引入阳离子型π-共轭荧光染料 TMPyP4，在抗衡阴离子存在下形成共组装体。分子动力学模拟结果表明，ClTU在溶液中形成柱状堆叠结构，阴离子及TMPyP4阳离子可嵌入其中。核磁共振、紫外-可见吸收光谱、荧光光谱和动态光散射的研究提供了TMPyP4和ClTU在水中聚集的直接证据。

得益于ClTU 的强阴离子结合能力、TMPyP4 提供的额外库仑稳定作用以及聚集体在水中良好的分散性，该共组装体具有亚毫摩尔级别的阴离子亲和力。当铬酸根和硫酸根等阴离子参与组装时，聚集体的尺寸达到300纳米以上，可通过滤膜将其从水中去除。研究进一步验证了其在净水中的应用潜力：在自来水样品中，该体系成功去除了有毒的铬酸根（Cr(VI)），使其残留浓度降至低于世界卫生组织的饮用水标准。这一基于大环阴离子受体的多组分自组装策略，为未来水相阴离子传感和分离材料的开发提供了新思路。

药学院2024级博士生李君荭为论文第一作者，菲利普·戈尔‌‌（Philip Gale）教授、吴欣教授和维克多·费利克斯‌‌（Vítor Félix）教授为论文的共同通讯作者，该项研究还得到了格拉斯哥大学大卫·J·亚当斯（Dave J. Adams）教授和布里斯托大学安内拉·塞登（Annela Seddon）教授的大力支持。

论文链接：https://doi.org/10.1021/jacs.4c14194

（药学院）

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