海洋科学与工程学院饶鹏副教授团队在Advanced Functional Materials上发表海水电池研究论文
来源：择校网 时间：2025-03-26 10:13
近期，海洋科学与工程学院饶鹏副教授团队在能源领域Top期刊Advanced Functional Materials (IF=19.0)上发表题为《Localized Negatively Charged Interfaces for Seawater Electrolyte-Based Zinc-Air Batteries》的研究论文。博士研究生刘育荣、封苏阳和曼彻斯特大学单路通博士为论文共同第一作者，海洋科学与工程学院饶鹏副教授和田新龙教授为论文共同通讯作者，海南大学海洋科学与工程学院是唯一通讯单位。
基于海水电解液的锌空气电池（S-ZABs）具有理论能量密度高、低成本和环保的优势，然而其面临着阴极氧还原反应（ORR）动力学缓慢及海水中氯离子（Cl-）腐蚀活性金属位点的挑战。因此，迫切需要开发高性能、低成本、高抑制Cl-吸附能力的ORR催化剂来促进S-ZABs的发展。单原子催化剂（SACs），尤其是Fe基SACs，因其在ORR中的良好表现而受到研究者关注。然而，当其用于海水电解液时，海水中的阴离子（主要是Cl-）会在反应过程中吸附腐蚀和毒化催化活性位点。此外，吸附的Cl-还会影响O-O键的断裂，从而导致形成H2O2的两电子反应路径，从而进一步导致催化剂的腐蚀和性能下降。当前，已经开发了一些策略来抑制Cl⁻吸附，然而它们普遍面临着在催化活性与稳定性之间寻求平衡的挑战。因此，开发高效的抑制Cl⁻吸附策略并打破由此带来的催化活性和稳定性间的权衡关系，对于推动海水金属空气电池中的发展至关重要。
该文章提出了在Fe原子位置引入高电负性Cl-的轴向结构，通过电荷转移优化Fe活性中心的电荷分布，构建高负电荷界面，从而使催化剂能够有效的抑制Cl-吸附，提高ORR活性和稳定性。我们采用掺杂-吸附-热解的方法制备了Cl-FeSA/NC催化剂。同步辐射结果证实了Fe物种以原子位点的形式存在，且Cl-FeSA/NC中的原子Fe原子与四个N原子和一个轴向Cl原子配位。Cl-FeSA/NC催化剂在海水电解液中具有良好的ORR活性和稳定性，其半波电位高达0.904 V，随后将催化剂作为海水锌-空气电池的空气阴极催化剂组装的电池峰值功率密度达到208.0 mW cm−2，是商用20%Pt/C催化剂的1.45倍。密度泛函理论计算表明，轴向配位的Cl−不仅构建了局部带负电荷的界面，抑制了Cl−对Fe活性位点的腐蚀和中毒，而且还调节了Fe活性位点的电子态，优化了中间体的吸附/解吸能，从而提高了Cl-FeSA/NC的催化活性和稳定性。
该工作得到了海南大学海洋科技协同创新基金（XTCX2022HYC14）、国家自然科学基金（52164028、52274297）、海南大学高层次人才科研启动基金（KYQD(ZR)20008、KYQD(ZR)23069、KYQD(ZR)23169）、和海南省院士创新平台（YSPTZX202315）的支持。
