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我校在量子点光催化制氢研究领域取得新进展

来源:合肥工业大学   时间:2025-03-30 20:45

近日,我校化学与化工学院李伸杰、陈艳艳老师课题组在量子点光催化制氢研究领域取得新进展,相关研究成果以“High-Density Donor-Acceptor Pair Mediated Carrier Transport Dynamics for Hydrogen Production Performance Promotion Based on Non-Stoichiometric Quantum Dots”为题发表在国际著名学术期刊《ACS Nano》上。我校为第一通讯单位,论文第一作者为化学与化工学院硕士生丁凯,通讯作者为李伸杰、陈艳艳及安徽工程大学林伟伟老师。

量子点(QDs)被认为是最佳的太阳能光电转换材料之一,在各类光催化反应中得到了广泛的应用。I-III-VI族量子点是一类高效的光捕获材料,但特殊供体-受体对(D-A对)的存在使得光催化过程中载流子的动力学变得复杂,多种类型缺陷导致的综合效应使得研究单一类型的缺陷对载流子动力学的影响颇具挑战。因此,系统的研究D-A对缺陷对量子点内载流子动力学的影响成为了亟待解决的问题。

研究团队针对这一问题,利用过量无机S2-配体钝化银铟锌硫量子点(Ag-In-Zn-S QDs)的表面缺陷,系统地研究高密度供体-受体对(D-A对)在光催化过程中对载流子分离和转移路径的影响。通过密度泛函计算证明了过量无机S2-配体取代MPA的可行性。研究结果揭示,量子点中的D-A对缺陷可以有效地分离载流子,由其D-A对产生的固定能级位置的缺陷为光生电子-空穴的分离提供了新的路径,并能高效“储存”载流子。在此基础上,研究团队利用量子点内D-A对中存储的载流子与纳米片中的In空位形成的内建电场,构筑了类Z型量子点-纳米片异质结材料,性能测试表明,异质结的光催化产氢速率得到大幅提升,最高可达初始量子点产氢速率的近1400倍(80.7 mmol·g−1·h−1)。

这项研究利用I-III-VI族量子点内的高密度D-A对介导的载流子传输动力学促进了高效光催化析氢,为构建量子点/纳米片异质结光催化剂提供了一种可行的策略以及光生电荷转移的机制。

该研究工作得到了国家自然科学基金、安徽省自然科学基金、高值催化转化与反应工程安徽省重点实验室、中央高校基本业务经费等项目的资助。

图1.量子点的D-A对密度分析及密度泛函理论计算

图2.量子点/纳米片异质结的性能表征及光催化产氢机理

论文链接:https://doi.org/10.1021/acsnano.4c18256

(李伸杰/文 陈艳艳/图 张金锋/审核)

责任编辑:夏瑞

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