浙师大化材学院杨启华教授团队在ACSCatalysis上联合发表研究成果

来源：浙江师范大学时间：2024-12-29 10:54:44

近日，浙江师范大学化材学院杨启华教授团队与内蒙古大学刘健教授合作在ACS Catalysis 上在线发表了题为“Regulation of the Properties of Hydrogen Dissociation and Transfer in the Presence of S Atoms for Efficient Hydrogenations”的研究论文（https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.4c05501）。团队利用氢传递物种与氢气解离位点的协同，大幅度提高了负载金属纳米催化剂的抗硫毒化性能，为解决当前含硫化合物催化加氢中的硫毒化挑战提供了一种有前景的策略。

氢的解离和迁移是加氢反应中的关键过程之一，但当反应底物含有硫原子时，这一过程变得极具挑战，甚至不能发生，因为硫原子会严重毒化负载型金属催化剂的活性金属表面。本工作中，我们报道了一种在含硫状态下仍能实现高效氢解离、氢转移与选择性加氢的催化策略，该方法通过氢传递物种与氢气解离位点的协同作用，在Pt/MoO₃催化含硫底物5-硝基苯并噻唑加氢反应中得以实现。Pt/MoO₃在温和反应条件下表现出99%的转化率和~99%的选择性，是迄今报道的含硫化合物加氢性能最高的催化剂之一。原位-XRD和DFT计算结果表明，Pt/MoO₃催化剂的MoO₃载体在反应中会储存解离氢，形成的H_1.68MoO₃中间体具有独特的H溢流和释放性能，不仅加速了5-硝基苯并噻唑中N-O键的断裂以实现加氢，同时还能有效覆盖Pt NPs以防止其被硫毒化。