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海洋科学与工程学院饶鹏&邓培林&田新龙教授团队在Angewandte Chemie International Edition上发表双金属单原子精确合成研究论文

来源:择校网   时间:2024-12-26 12:57:46

近期,海洋科学与工程学院饶鹏副研究员所在团队在能源领域顶级期刊Angewandte Chemie International Edition发表题为《Precise Synthesis of Dual-single-atom Electrocatalysts through Pre-coordination-directed in situ Confinement for CO2 Reduction》的研究论文。海洋科学与工程学院饶鹏副研究员为论文第一作者,海洋科学与工程学院邓培林副研究员、田新龙教授为论文共同通讯作者,海南大学海洋科学与工程学院是唯一通讯单位。

双金属单原子催化剂是单原子催化剂研究领域的下一个范式转变。与单原子催化剂相比,双金属单原子催化剂往往展现出更为优异的催化活性和选择性。双金属单原子催化剂相邻金属位点间的协同效应会调制电子轨道间的相互作用,从而有效调控反应物或反应产物与活性位点间的吸附强度,甚至优化其吸附形式,从而提高催化活性和稳定性。此外,双金属单原子催化剂还可以打破传统的中间产物吸附能间的线性比例关系,提高催化性能。然而,当前报道的大部分双金属单原子催化剂中的金属原子大多随机分布在载体上,精准构筑策略鲜见报道。

本文提出了一种“预配位-限域”策略,首先通过具有特征配位属性的金属酞菁(如–F–和–OH–)选择性配位合成具有明确金属对的双金属酞菁前体。随后再将双金属酞菁前体原位限域于碳载体骨架中,抑制了高温热解过程中的金属原子随机迁移,从而精确构筑了具有明确邻位金属位点的双金属单原子催化剂数据库。以CuNi-DACs为模型,研究了通过预配位策略合成的双金属单原子催化剂的电催化应用潜力。CuNi-DACs展现出了优异的CO2还原催化活性和稳定性。当其作为阴极催化剂组装成可充电Zn-CO2电池时,所组装的电池也展现出了良好的电池性能。理论计算结果揭示了相邻Cu和Ni位点间的协同作用是其优异催化性能的主要来源。

该工作得到了海南大学海洋科技协同创新基金(XTCX2022HYC05)、国家自然科学基金(52164028、52274297)、海南大学高层次人才科研启动基金(KYQD(ZR)20008、KYQD(ZR)23069、KYQD(ZR)23169)、和海南省院士创新平台(YSPTZX202315)的支持。

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